สมัยกรุงศรีอยุธยาเป็นราชธานี รัชสมัยพระเจ้าบรมโกศ มีนายอากรตำแหน่งที่ “ขุนอินทประมูล” ศรัทธาในพระพุทธศาสนาเป็นอย่างมาก
“ขุนอินทประมูล” มีความตั้งใจอันแรงกล้า ประสงค์บูรณะพระพุทธไสยาสน์และสร้างวัด เริ่มแรกได้นำทรัพย์สินส่วนตัวประมาณ 100 ชั่ง นำมาสร้างวิหาร และเจดีย์ ณ โคกใหญ่ด้านตะวันออกสำเร็จลง
ต่อมาเห็นว่าพระพุทธไสยาสน์ทรุดโทรมมาก การบูรณะต้องใช้ทุนทรัพย์เป็นจำนวนหลายร้อยชั่ง ทรัพย์ส่วนตัวไม่เพียงพอ จึงยักยอกพระราชทรัพย์หลายร้อยชั่งมาสร้างจนสำเร็จ แล้วพยายามปกปิดไว้
เมื่อข่าวลือสะพัดไปถึง พระยาวิเศษไชยชาญ เจ้าแขวงเมืองวิเศษไชยชาญ ส่งคนมาสอบถามได้ความจริง จึงนำเรื่องขึ้นกราบทูลพระเจ้าอยู่หัวบรมโกศ โปรดเกล้าฯ ให้พระยากลาโหมขึ้นมาไต่สวน
ขุนอินทประมูลให้การภาคเสธ โดยอ้างว่าเป็นทรัพย์ส่วนตนจัดสร้างเองทั้งหมด จึงถูกลงทัณฑ์ เมื่อใกล้สิ้นใจได้ขอพระราชทานให้งดโทษ แล้วสารภาพว่า ได้ยักยอกพระราชทรัพย์ไปจริง แต่มุ่งสร้างให้เป็นการเสริมพระบารมี ภายหลังขุนอินทประมูลทนรับการลงทัณฑ์ไม่ไหวถึงแก่กรรมเมื่อพ.ศ.2296 อายุได้ 80 ปีเศษ พระยากลาโหมกลับไปทูลความ พระเจ้าอยู่หัวบรมโกศ ทรงทราบเสด็จฯขึ้นมาทอดพระเนตรด้วยพระองค์เอง ทรงเห็นว่า ขุนอินทประมูลมีความศรัทธาต่อพระพุทธศาสนาเป็นอย่างยิ่ง ทรงโปรดให้ฝังร่างของขุนอินทประมูลไว้เขตพระวิหาร ด้านหลังองค์พระพุทธไสยาสน์
หลังจากทำพิธียกเกศทองคำหนัก 100 ชั่ง พระราชทานประดับเหนือเศียรพระพุทธไสยาสน์ พระราชทานนามวัดว่า “วัดขุนอินทประมูล” และถวายนามพระพุทธไสยาสน์ว่า “พระพุทธไสยาสน์ขุนอินประมูล”
“พระสมเด็จกรุขุนอินทประมูล” มีการเอ่ยอ้างและสันนิษฐานว่า ได้รับความเมตตาจากสมเด็จพระพุฒาจารย์ (โต) เป็นผู้สร้าง หรือร่วมสร้างและบรรจุในใต้ฐานของพระพุทธไสยาสน์ขุนอินทประมูล หรืออย่างน้อยที่สุดก็อาจจะได้รับพระบารมีจากสมเด็จโต
เหตุผลสนับสนุน สืบเนื่องจากครั้งหนึ่งเมื่อประมาณปีพ.ศ.2410 สมเด็จพระพุฒาจารย์ (โต) ได้เดินทางมาตรวจสอบพื้นที่สร้างพระพุทธรูปนั่ง พระมหาพุทธพิมพ์ ณ วัดไชโย อ.ไชโย จ.อ่างทอง ครั้งนั้นเป็นฤดูน้ำหลาก สมเด็จโตได้ให้ชาวบ้านผู้ติดตามแจวเรือลัดทุ่งนามานมัสการพระพุทธไสยาสน์วัดขุนอินทประมูล
ตลอดเวลาหลายปีที่ผ่านมา เซียนพระและนักสะสมไม่เคย ได้ยินเรื่อง“พระสมเด็จกรุขุนอินทประมูล” มาก่อนเลย จวบจนกระทั่งปี 2551 ทางวัดขุนอินทประมูล เปิดให้ผู้มีจิตศรัทธาร่วมบุญเป็นเจ้าภาพทอดผ้าป่ามหากุศลสร้างอุโบสถหลังใหม่ โดยมีพระพิมพ์สมเด็จเป็นของสมนาคุณ
พระสมเด็จกรุขุนอินประมูล แตกกรุยุคแรกๆประมาณปีพ.ศ.2530 ซึ่งเกิดจากการแอบขุดของคนบางกลุ่ม โดยการขุดตรงบริเวณด้านหลังกึ่งกลางองค์พระพุทธไสยาสน์วัดขุนอินทประมูล ขณะที่กำลังทำการบูรณะ คนกลุ่มนี้ปัจจุบันโดนวิบากกรรมอย่างหนัก บางคนเกิดอุบัติเหตุเกือบเอาชีวิตไม่รอด